主要研究成果3:针对传统图像感知系统针对运动目标识别时的高延迟和低能效问题,开发了光敏离子栅结构视觉传感器,利用离子栅中离子-电子耦合效应模拟人类视网膜中双极细胞开关特性,基于光诱导场效应增强机制实现了高灵敏图像感知、权值本地存储及正负可调权重功能。

      为了打破当前神经形态器件单极性光电权重调节的限制,在极弱光探测器的基础上,申请人仿照神经元结构特点开发了基于二维钙钛矿光敏离子栅的神经形态光电晶体管。其中离子栅对应神经突触前膜、晶体管沟道对应神经突触后膜、沟道电导对应突触权重,利用光敏离子栅中卤素离子的迁移/复位模仿生物突触动作电位增强释放神经递质的过程,阐明了光、电脉冲信号调制作用下离子迁移势垒变化对沟道电导的调控规律,基于光诱导场效应增强机制实现了极弱光条件下短时记忆至长时记忆多存储态的可逆变化(十年期数据预计保留70%),从仿生角度解决了正负权重更新所需的突触可塑性调制问题。

1)MoS2光晶体管中的Al2O3/二维钙钛矿异质结构介质:二维Ruddlesden-Popper钙钛矿因其在光电子应用中作为高稳定性光活性材料而受到广泛关注。然而,二维钙钛矿中有机铵层的绝缘特性导致了电荷传输效率低下,限制了其性能。在此,团队证明了Al2O3/2D钙钛矿异质结构可以作为高性能MoS2光晶体管的光活性介质。二维钙钛矿中的II型能带对齐有助于有效分离光生载流子,从而实现了在457纳米波长下超过108A/W以及在1064纳米波长下超过106A/W的超高光响应度。同时,钙钛矿中离子迁移引起的滞后环和Al2O3中电荷捕获引起的滞后环可以相互抵消,从而实现了低电压光晶体管,其具有可忽略的滞后现象和改进的偏压应力稳定性。更重要的是,二维钙钛矿中光生载流子的复合依赖于外部偏置场。在适当的栅极偏置下,无论入射光强度如何,器件均展现出波长依赖的恒定光响应度,范围为103-108A/W。相关论文发表在Nature communications, 2020, 11(1): 4266。

图1  具有Al2O3/二维钙钛矿异质结构介质的MoS2光晶体管。(a) 提议的光晶体管示意图。(b) 典型器件的扫描电子显微镜(SEM)图像。(c) 用532纳米激光激发的裸MoS2、MoS2/Al2O3和MoS2/Al2O3/二维钙钛矿结构的拉曼光谱。(d) 从薄膜的不同侧面照射的二维钙钛矿(PEA)2(MA)2Pb3I10(n=3)的光致发光(PL)光谱。在前向激发下,PL光谱显示出来自n ≈ ∞相的主要发射峰。在背向激发的情况下,光谱显示出对应于n = 1–4相的额外发射。(e) 在具有II型能带对齐的旋涂二维钙钛矿薄膜中光生载流子转移过程的示意图。(f) 在光照强度Plight = 1232.2μW/cm2和栅源电压Vgs = 0V下,用914纳米光照射时,测量的裸MoS2、MoS2/Al2O3和MoS2/Al2O3/二维钙钛矿(n = 3)光电探测器的光响应。

2)柔性准二维钙钛矿/IGZO光晶体管:有机-无机杂化钙钛矿(PVKs)最近已成为光电探测器中具有吸引力的材料。然而,较差的稳定性和低电导率仍然限制了它们的实际应用。由于二维(2D)Ruddlesden–Popper钙钛矿(2D PVKs)具有量子阱特性,可以设计出有前景的准二维PVK/铟镓锌氧化物(IGZO)异质结构光晶体管。通过使用简单的配体交换旋涂法,在柔性基底上制造的准二维PVK展现出理想的II型能带对齐,这有助于有效空间分离光激发载流子。该器件在457 nm波长下展现出优异的光响应度值,超过105AW-1,并且具有宽带光响应(457–1064 nm)。通过在耗尽模式下操作器件,发现其特定探测度为5.1×1016Jones,这是迄今为止所有基于PVK的光电探测器中报道的最高记录值。由于准二维PVK中的电阻跃迁势垒,该器件还可以作为近红外信息存储的光电子存储器。更重要的是,简单的制造工艺非常有益,能够制造出具有卓越环境和操作稳定性的大型和均匀的准二维PVK/IGZO混合薄膜,用于探测器阵列。所有这些发现表明,这里提供的器件结构为设计下一代具有空前灵敏度的柔性光电探测器提供了合理的途径。相关论文发表在Advanced Materials, 2020, 32(6): 1907527。

图2  准二维PVK/IGZO异质结构光晶体管的工作原理。(a) 准二维PVK/IGZO光晶体管的示意图。(b) 具有不同n值的器件的截面示意图。这里,三维PVK结构相当于n = ∞。(c) 准二维PVK/IGZO光晶体管的能级对齐,展示了能带中存在的斜率,以实现高效的光激发载流子分离。(d) 在有序的II型能带对齐中光激发电荷转移过程的示意图。光激发电子将从PVK转移到IGZO,而准二维PVK量子阱中的跃迁势垒可以阻碍光激发载流子的复合。

3)柔性SnO光电存储器:有机-无机杂化钙钛矿已成为下一代柔性电子设备的有力候选材料。在这里,展示了基于SnO晶体管的双极非易失性存储器,具有多比特存储行为(11个存储状态,每个状态120 nC)和超长保持时间(>105秒),其中采用了Al2O3/二维Ruddlesden-Popper钙钛矿(2D PVK)异质结构介质架构。独特的存储特性归因于Al2O3层抑制的栅极漏电以及在不同光强下具有不同活化能的2D PVK中的跃迁型离子传输。光诱导的场效应机制使得在光照条件下可以实现顶栅晶体管操作,这在黑暗条件下是无法实现的。因此,该器件展现出显著的光响应特性,包括超高的特定探测度(2.7×1015 Jones)和宽带光谱区分能力(375–1064 nm)。这项研究为基于PVK的介质工程在信息存储方面提供了宝贵的见解,并为多级宽带响应光电存储器的发展铺平了道路。相关论文发表在Nano Letters, 2021, 22(1): 494-500。

图3  光电存储器的设计和光电特性。(a) 光电存储器的示意图和扫描电子显微镜(SEM)图像。(b) 二维PVK薄膜中光激发载流子的转移过程。(c) 在532 nm光照(光强Plight=1 mW/cm2)下,SnO器件使用Al2O3和Al2O3/二维PVK介质时的传输特性曲线,分别在Vds = -1V时测量。(实线和虚线分别代表器件在黑暗和光照下的输出电流。)(d) 在532 nm光照(光强Plight=1 mW/cm2)下,从Vds = -1V时提取的SnO/Al2O3和SnO/Al2O3/二维PVK器件的响应度曲线。插图:在不同栅极电压下提取的Ilight/Idark值的对数刻度。(e) 从图S4中的Ids−Vgs曲线中提取的光响应度。(f) 在Vgs=-5V时提取的特定探测度。插图:通过傅里叶变换暗电流对SnO/Al2O3/二维PVK器件进行的噪声分析。

4)高电子迁移率晶体管用于神经形态视觉传感器:GaN非凡的光电特性和持续的商业化使其成为神经形态视觉系统(NVS)的有前途的组件。然而,迄今为止展示的典型基于GaN的光电器件仅在紫外区域显示出暂时和单向的光响应,这对于在实际应用中构建NVS来说是一个不可逾越的障碍。团队报道了一种由AlGaN/GaN高电子迁移率晶体管(HEMT)和二维Ruddlesden–Popper有机-无机卤化物钙钛矿(2D OIHP)组成的超灵敏视觉传感器,采用光电晶体管架构。利用2D OIHP中离子传输活化能的显著变化(从黑暗下的1.3eV到光照下的0.4eV),该传感器可以有效地感知和存储紫外-可见区域的光学信息。同时,耗尽模式HEMT中的光电增强场效应机制使得门控可调的负和正光响应成为可能,其中展示了一些典型的光电突触功能,包括抑制性和兴奋性突触后电流以及成对脉冲促进。更重要的是,基于所提出的视觉传感器阵列构建了一个NVS,实现了具有100%改进颜色图像识别率的神经形态视觉预处理。相关论文发表在Advanced Science, 2022, 9(27): 2202019。

图4 基于HEMT的视觉传感器的设计和特性分析。(a) 左侧是人类视觉系统的示意图,由右侧的基于HEMT的视觉传感器组成。(b) 基于HEMT的视觉传感器的扫描电子显微镜(SEM)图像。(c) 在不同光照强度下,Vds = 0.1V时测量的基于HEMT的视觉传感器的传输特性。插图显示了相同曲线的线性刻度。(d)从图(c)中显示的传输特性曲线提取的光电流,这些光电流依赖于光强P_light和栅源电压Vgs。(e) 在不同波长下提出的器件的传输特性曲线。(f) 实验中使用的带有液氮冷却系统的垂直结构Au/(PEA)2PbI4/Au器件。(g) 在不同温度下,5 pA电流和15.1 μWcm-2光照下的典型恒电流曲线。(h) 在不同激光功率密度下离子电导率的δionT-1000/T图。实线是拟合曲线。插图描绘了提取的Ea值。

5)视觉传感器阵列硬件设备:金属氧化物半导体(MOSs)被认为是低成本、大面积制造柔性光电器件的潜在候选材料。然而,目前基于MOSs的光电器件仅限于单向光响应,这限制了基于MOSs的视觉传感器在人工视觉系统中的应用性能。在此,首次展示了一种集成了光学感知、计算和学习功能的柔性人工视觉系统,该系统使用基于SnO光电突触晶体管的事件驱动视觉传感器,以实现动态图像感知、降噪、检测和识别。具体来说,通过引入HfO2钝化层,展示了一种双极性SnO晶体管,这有助于O原子围绕Sn空位点移动到HfO2层,实现从p型到双极性传输行为的转变。更重要的是,HfO2钝化的SnO晶体管表现出栅极可调的双向光响应行为,这对于模拟双极细胞的神经生物学功能至关重要。通过这种方式,由SnO晶体管构建的多层神经网络学习电路在16%高斯噪声水平下实现了快速识别,并且对于模式字母的识别准确率高达95.2%。在弯曲状态下,识别准确率仍然保持在91.2%。即使在突触编程值100%偏移的影响下,这些属性仍然得到了很好的保持。相关论文发表在Advanced Functional Materials, 2023, 33(44): 2306173。

图5  基于SnO/HfO2晶体管的柔性人工突触的示意图和光电特性。(a) 人工突触器件结构的示意图。插图展示了器件阵列的光学图像。(b) 在不同光照强度下,Vds =- 1V时测量的原始SnO和SnO/HfO2突触晶体管的传输特性曲线。(c) 未钝化和HfO2钝化SnO薄膜中Sn 3d的X射线光电子能谱(XPS)。(d) Sn空位(左)和Sn-O空位(右)SnO的能带结构。(e) 从图(b)中显示的传输特性曲线提取的光电流,这些光电流依赖于光强P_light和栅源电压Vgs。(f) 在不同波长下的传输特性曲线。插图描绘了在相同光强100mW/cm2下,光响应度与入射光波长之间的关系曲线。

6)范德华异质结晶体管中的可调光电响应:光电突触晶体管在人工神经网络的内存光传感方面具有优势。在此,制造了基于Ga2O3/MoS2异质结的光电突触结场效应晶体管(JFET)。这些器件表现出强大的电气性能,包括108的高开关比、69 mVdec−1的低亚阈值摆幅以及3.4 μAμm−1的高输出电流。基于双门配置构建反相器和与非门,反相器具有28的高电压增益和接近理想的90.4%的噪声容限。此外,得益于MoS2的强光与物质相互作用,这些器件表现出出色的光电性能。通过施加光脉冲来模拟典型的突触可塑性,包括短期可塑性、长期可塑性和尖峰速率依赖性可塑性。此外,还很容易证明化生兴奋性突触后电流、长时程增强的化生促进以及从增强到抑制的转变。人工神经网络中的神经元通过团队提出的光电突触晶体管互连,在识别手写数字方面实现了89.8%的高精度。这项工作提供了对基于JFET的光电突触设计的深入了解。相关论文发表在Applied Physics Letters, 2024, 124(12)。

图6  Ga2O3/MoS2异质结的性能。(a) Ga2O3/MoS2结型场效应晶体管(JFET)的扫描电子显微镜图像。(b) Ga2O3薄片的光致发光光谱。(c) 不同区域Ga2O3/MoS2异质结的拉曼光谱。(d) Ga2O3薄片的非扫描开尔文探针结果。(e) Ga2O3/MoS2异质结的能带排列。(f) Ga2O3/MoS2异质结的电流-电压(I-V)曲线。插图是Ga2O3/MoS2异质结二极管的电路形式。